高木大輔 小林慶裕*
機能物質科学研究部 *大阪大学
単層カーボンナノチューブ (CNT) を、同じ炭素の同素体であるダイヤモンドを触媒として合成することに世界で初めて成功した。CNTは、軽量、高強度、電・熱伝導性の良さといった特長から、次世代の産業基盤を担う素材として期待されている。これまで、単層CNTの効率的な合成には、鉄やレアメタルであるコバルト、ニッケル、また、貴金属である金、銀、プラチナなどが触媒として用いられてきた。しかしながら、これらの金属触媒粒子には、単層CNT成長温度において、高密度化させると凝集・融合し失活する、基板と反応して失活する、液体の状態になるため単層CNTの構造制御（カイラリティ制御）が困難という問題がある。このため、金属触媒粒子を用いたCNT合成においては、高密度成長、カイラリティ制御に関する有用な指針が立てられていない。ダイヤモンドを触媒としたCNT合成は、凝集・融合や粒子の液化の問題とは無縁で、制御性の高いCNT合成法の確立に繋がると期待される。
今回の研究において、化学気相成長(CVD)法でダイヤモンドを成長核としてCNT合成を行うためには、(1) 5 nm以下の直径を持つダイヤモンドを使用する[1]、(2)表面に形成されているグラファイトを取り除き、清浄化する、(3)炭素源としてエタノール蒸気やアセチレンなどの熱分解が起こりやすいガスを用いるという3つの条件が不可欠であることを見出した[2]。図1(a)-(b)に示された透過電子顕微鏡像と、図1(c)に示された図1(b)のフーリエ変換像から、単層CNTがダイヤモンドから合成されたことが確認できる。図1(d)の走査電子顕微鏡像は、凝集状態にあるナノダイヤモンド粒子からもCNTが合成可能なことを示しており、ナノダイヤモンド粒子がCVD雰囲気中において、固相を保っており、粒子同士が融合しないことを意味する。このことは、ダイヤモンドからのCNT成長では、金属粒子で一般的な炭素原子がバルク拡散を介して供給されるCNT成長機構とは異なり、炭素原子の固体粒子上の表面拡散が支配的な役割を果たしていることを示唆している。
ダイヤモンド粒子は低コストで合成でき、CNT成長に対する活性が金属と同様に高い。加えて、上記のような、金属が有しえない性質を持つため、将来的に金属の代替という役割だけでなく、ダイヤモンドの特徴を用いた単層CNTの精細な構造制御が行える可能性がある。
[1] E.
[2] D. Takagi et al., J. Am. Chem. Soc. 131 (2009) 6922.
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