イオンビームアシストMBE法による立方晶BN単結晶薄膜の成長
立方晶窒化ホウ素(c-BN)は大きなバンドギャップエネルギー(6.3 eV)を有するため、同じくsp3結合の窒化物半導体(AlN、GaN、InN)とのヘテロ接合による高耐圧電子デバイスや紫外発光デバイスへの応用が期待される。BNではsp2結合の六方晶構造(h-BN)が安定相で、準安定相であるc-BN薄膜の成長は一般に困難であるが、成長時のイオン照射がc-BN相の気相成長に有効であることが知られている。そこで本研究では、イオンビームを照射することが可能なMBE （イオンビームアシストMBE）を用いてBNの成膜に取り組み、単結晶薄膜を得た。さらに成膜パラメータを変えて相図を作成し、c-BN薄膜の成長機構を考察した。
BN薄膜は格子整合性の良いダイヤモンド(001)基板上に成長させた。ボロンはEB加熱により、窒素はイオンソースからN2+イオンの形でAr+イオンとともに供給した。イオンの加速電圧(Vacc) を200-450 V、成長温度(Tg) を400-820℃と変化させて、生成相に関する相図を作成した。いずれの場合も窒素／ボロン供給比(V/III)は > 1とした。
図1はVacc = 280 V、Tg = 750℃、V/III = 1.6の条件で成長したBN薄膜の断面TEM像と制限視野電子線回折(SAED)像である。成長初期から単結晶c-BN(001)薄膜がエピタキシャル成長していることがわかる。このことは成長中のRHEED像（図2）からも確認された[1]。この単結晶c-BN薄膜をテンプレートとして、VaccとTgを変化させてBN薄膜を再成長した際の生成相を図3に示す。Vacc < 220 V (region I)では、RHEED像はすぐにハローパターンとなった。FT-IRスペクトルでsp2結合に由来する吸収ピークが見られたことから、成長したBN薄膜は主に乱層構造のh-BN[turbostratic-BN (t-BN)]である。Vacc = 280 V (region II)の場合、単結晶テンプレートと同じRHEEDパターンが観察されたことから、単結晶c-BN薄膜がテンプレート上に継続して成長している。Vacc > 450 V (region III)では、ダイヤモンド基板のRHEEDパターンが現れたことから、BN薄膜は成長せず、テンプレートのエッチングが起きていることが示唆される。生成相は400-820℃の範囲ではTgに依存していないことから、BN薄膜の結晶構造は主にVaccによって決定されると言える。Region II内の条件で成長したc-BN薄膜の膜厚は、供給したボロン原子の量から想定される膜厚(160 nm)の約1/5（約30 nm）であり、約80 %のボロンが成長中にイオンによってエッチングされていることがわかった。以上より、c-BN成長領域では、『c-BN相のエッチング速度 < c-BN相の形成速度 < t-BN相のエッチング速度』の関係が成立し、c-BN相が選択的に形成していると考えられる[1]。
本研究の一部は科研費の援助を受けて行われた。
- [1]
- K. Hirama et al., Appl. Phys. Lett. 104 (2014) 092113.
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