自然酸化膜つき銅表面上でのミリメートルスケール単結晶グラフェンの大気圧CVD合成

Shengnan Wang　日比野浩樹　鈴木哲　山本秀樹
機能物質科学研究部

　ボトムアップ手法で形成されたグラフェン膜は形成過程で導入された様々な種類の構造欠陥を常に含んでいる。たとえば、化学気相成長法 (CVD)で合成された1 mm²のグラフェンには一般に数千の単結晶ドメインとセンチメートル長のドメイン境界が含まれている[1]。格子欠陥とともに、これらのドメイン境界はグラフェンの電気的および機械的特性を劣化させる要素と考えられている。このためドメイン境界が無い大面積単結晶グラフェンの合成は、ナノエレクトロニクスやその関連分野における応用にとって非常に重要である。
　今回我々は、簡便な大気圧CVD法により市販の銅箔上に数ミリメートルスケールの単結晶グラフェンを合成することに成功した[2]。成長前に水素を流さず銅箔をアニールすることにより、銅表面の自然酸化膜を保持したまま表面を平坦化した。酸化膜により銅箔表面の触媒作用が抑えられ、グラフェン成長の核形成密度を小さくすることができる。アニール時間の最適化により核形成密度12 cm^–2を達成することができた。また、銅箔を担持体の上に保持したとき、銅箔の表面（解放されている面）と裏面（担持体と接する面）で異なるグラフェンの成長が観測された。表面と裏面の化学反応ダイナミクスの相違により、図1に示すように裏面でより大きなグラフェン島が形成された。研磨した石英板上に保持された銅箔の裏面で、約3 mm大のグラフェン島が約25 µm/minの成長速度で形成された。これらの六角形の単層グラフェン単結晶ドメインから室温で約4900 cm²/Vsの電界効果移動度が観測された。