MBE薄膜の精密アニールによる母物質超伝導体RE2CuO4の合成

山本秀樹 松本理 山神圭太郎 内藤方夫
機能物質科学研究部 東京農工大学

 銅酸化物超伝導体の母物質は例外なくモット絶縁体で、高温超伝導の発現にはこのモット絶縁体への電子/正孔ドーピングが必須であると考えられてきた。これに対し、我々は、平面4配位のCuO2面を持つ電子ドープ超伝導体T’-RE2-xCexCuO4RE : 3価の希土類イオン、Ce : 4価のドーパント)では、合成条件を最適化することにより、x = 0の母物質でも超伝導が発現し、そのTc (~30 K)は、電子ドープした場合(x > 0)よりも高いことを報告してきている[1]。T’構造母物質における30 K級超伝導は、Metal Organic Decomposition (MOD)薄膜で得られたものである[1]。これは4配位CuO2面を持つ銅酸化物での超伝導発現に必須である「CuO2面の酸素を保ったままinterstitialな不純物酸素を除去する」という相反する要請が、グレインサイズの小さいMOD薄膜で比較的容易に実現されるためであると考えられるが[2]、それ故に、他の手法による追試が難航していた。そこで、母物質超伝導体試料作製プロセスに対する理解を深め、他手法による追試を容易にすることを目的として、SrTiO3 (001)基板上にMBE成長したT’-RE2CuO4 (RE = Pr, Nd) 薄膜に対し、精密ポストアニールによる不純物酸素除去処理条件の検討を行った。
 図1に、成膜・ポストアニールの手順と関係するパラメータを示す。母物質の超伝導化には、MOD薄膜の場合と同様、2段階の還元プロセス(不純物酸素除去プロセス)が必要であった。図1中の還元アニール時間をta = 1h、tred = 10 minと固定し、アニール時の酸素分圧、温度を系統的に変化させたところ、図2のようにMBE成長したRE2CuO4 (RE = Pr, Nd) 薄膜においても超伝導が観測された[3]。
 本研究を通して得られた知見を、母物質超伝導体のバルク試料合成や全UHVプロセスによる薄膜超伝導試料作製に活用することにより、酸素量の定量や光電子分光による電子状態の直接観測が可能となり、高温超伝導機構解明のベースとなる真の電子相図の確立へ繋がると期待される。

[1] O. Matsumoto et al., Phys. Rev. B 79 (2009) 100508; Physica C 469 (2009) 924.
[2] O. Matsumoto, A. Tsukada, H. Yamamoto, T. Manabe, and M. Naito, Physica C (in press).
[3] H. Yamamoto, A. Tsukada, O. Matsumoto, and M. Naito, Physica C (in press).
 

  
図1  RE2CuO4 MBE薄膜の成膜・還元手順と
パラメータ。
図2  Nd2CuO4、Pr2CuO4 MBE薄膜のρ-T特性。

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